X射线自由电子激光器 (XFEL) 可以产生持续时间为飞秒 ( 10-15秒) 量级的脉冲，能够为从蛋白质化学到单个原子运动各个方面都开辟了令人振奋的新视角。为了简单起见，大多数此类XFEL研究假设实验中所有脉冲幅度和相位都取为平均值。可以想象到的是，对特定的每一个脉冲的参数进行更精确地查看，可以实现新型的高分辨率 XFEL 泵浦探测实验。但是，逐一获取每个脉冲的全场数据参数已经是一项艰巨的任务，而且由于随着这些大型光源的重复频率有朝着向兆赫 (MHz) 级别增加的趋势，这一想法将变得更加困难。
图1 美德团队开发出一种神经网络计算方法，从X射线自由电子激光脉冲功率（灰色阴影）的低分辨率测量中，快速推断出全场（白色实线）的实部（红色虚线）和复数部分（蓝色虚线），并以MHz频率表逐脉冲测量详细的幅度和相位。（图片来源：SLAC国家加速器实验室）
现在，美国的SLAC国家加速器实验室和德国的电子同步辐射加速器(DESY)的两个大型 XFEL 设施的科研人员组成了一个研究团队，该团队结合计算机机器学习和基于物理的推理，设计了一种实时恢复单个XFEL脉冲幅度和相位的方法（Opt. Express, doi: 10.1364/OE.432488）。研究团队认为：“这种方法处理的非常快，可以在未来 MHz XFEL的全波束速率下运行”。
迭代过程
由于通常情况下X射线脉冲的直接全场测量是不可行的，这项新研究的研究人员关注的是一种间接方法：在时域和频域上对脉冲功率进行测量，从而推断出X射线脉冲的完整复杂光场。这可以归结为一个逆问题。要解决这样的问题，首先要对与功率测量相对应的复杂场(脉冲的幅度和相位)进行“最佳猜想”，然后将猜想导入到复数场与时间和频谱功率联系起来的数学前向传播模型中；并且对复杂场的猜想进行迭代调整，直到数学前向传播模型的预测与测量的功率一致。
然而，问题是即使有一台快速的计算机，该迭代过程也需要几秒钟才能收敛到一个解决方案，并且需要对每一个新的脉冲从头开始重复计算。即使在目前的重复频率下，这也是不切实际的，而且随着 XFEL 升级到每秒可以产生一百万个脉冲，以及在一次实验中将产生数百亿个脉冲，这将变得更加不可能实现。
图2 该团队设计的神经网络训练流程图。通过将结果与真是或模拟的标记数据（监督式学习）进行比较，将损失最小化，并向前物理模型（非监督式学习）进行比较来支持训练。（图片来源：D. Ratner, et al. Express, doi:10.1364/OE.432488 (2022)）
机器学习方法
为了避免这种无解的扩展性不足，该团队转而利用机器学习，让计算神经网络处理反向映射问题。因此，计算机应该提前受到训练，从功率测量中推断出振幅和相位——讲过程的基本相互作用部分纳入系统的预先训练。训练本身是耗时且费力的，但是一旦计算机训练完毕，就可以通过网络，一次性从功率测量中推断出振幅和相位，从而近乎实时读出全场。
该团队使用一种特殊神经网络——生成式对抗网络（GAN），该计算方法的本质是让两个神经网络相互竞争：一个是“生成器”，它产生随机的试探解；另一个是“鉴别器”，它试图判断这个解是来自生成器还是实际数据的训练集。在XFELs的案例中，作为鉴别器，该团队利用相同的物理正演模型，将复杂场通时间和光谱功率结合起来，用于更传统、耗时的迭代反向建模方法。
基于此，该系统可以按照熟悉的“监督”方式进行训练，而计算机通过将其结果与“标记”数据的训练集比较学习，或者以“无监督”的方式，使用前想模型输出，而不需要训练集。对于逆过程，后一种方法可以让系统直接用未标记的实验数据进行训练，这是一个巨大优势。基于任一方式，一旦系统训练完毕，它就能够从任意输入的脉冲功率数据中快速推算出完整的场（即相位和振幅）。
极速前进
在测试过程中，该团队发现，训练后的网络仍可以恢复单个X射线脉冲的振幅，其精度是传统迭代法的三倍，并且还可以拉出单个脉冲的相位。更重要的是，它可以以迭代放大的数百万倍速度极快地完成这些推论。因此，该团队的工作开发了MHz重复频率XFELs实时、单脉冲收集全场数据的潜力。
该测量方法的速度和高分辨率有望开启XFEL在蛋白质结构、量子力学和材料等领域的新科学。然而，该团队认为该测量方法仍有进步空间。尽管神经网络可以以MHz频率进行分析，但目前为网络提供输入功率的速率要慢得多，为120Hz。该团队称：“要充分利用该神经网络的速度，开发出新兴诊断方法。”向更快产生输入数据的速度进步。
新闻链接：
https://www.optica-opn.org/home/newsroom/2022/august/toward_faster_more_useful_data_on_x-ray_pulses/
[1] D. Ratner, F. Christie, J. P. Cryan, A. Edelen, A. Lutman, and X. Zhang, "Recovering the phase and amplitude of X-ray FEL pulses using neural networks and differentiable models," Opt. Express 29, 20336-20352 (2021).
